Năm 1889, Nhà xuất bản Đại học Cambridge yêu cầu ông chuẩn bị các bài báo toán học của mình để xuất bản dưới dạng đã được thu thập - một yêu cầu mà ông đã rất cảm kích. Chúng được đóng thành bốn khổ, trong đó có bảy tập xuất hiện dưới sự chủ biên của chính ông. Trong khi biên tập những tập sách này, ông đã bị một căn bệnh nội tâm đau đớn, rồi ông qua đời vào ngày 26 tháng 1 năm 1895, ở tuổi 74. Khi tang lễ diễn ra, một đại hội đã tụ họp tại nhà nguyện Trinity, bao gồm các thành viên của trường đại học, đại diện chính thức của Nga và Mỹ, và nhiều triết gia lừng lẫy nhất của nước Anh.

Phần còn lại của các bài của ông được chỉnh sửa bởi Andrew Forsyth, người kế nhiệm ông trong ghế Sadleirian. Cayley vẫn giữ sở thích đọc tiểu thuyết và đi du lịch đến cuối cùng. Ông cũng có niềm yêu thích đặc biệt với hội họa và kiến trúc, và ông thực hành vẽ tranh bằng màu nước, cái mà đôi khi ông thấy trở nên hữu ích trong việc lập các sơ đồ toán học.